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Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 818 (2023) Citer cet article

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Détails des métriques

La dynamique des porteurs photoinduits des nanostructures joue un rôle crucial dans le développement de nouvelles fonctionnalités dans les matériaux avancés. La microscopie à effet tunnel à balayage pompe-sonde optique (OPP-STM) représente des capacités distinctives d'imagerie en espace réel d'une telle dynamique de porteur avec une résolution spatiale à l'échelle nanométrique. Cependant, combiner la technologie avancée des lasers pulsés ultrarapides avec le STM pour des mesures stables résolues dans le temps est resté un défi. Le récent système OPP-STM, dont la synchronisation des impulsions laser est contrôlée électriquement par des déclencheurs externes, a considérablement simplifié cette combinaison mais a limité son application en raison de la résolution temporelle de la nanoseconde. Nous rapportons ici un système OPP-STM à déclenchement externe avec une résolution temporelle de l'ordre des dizaines de picosecondes. Nous réalisons également l'éclairage laser stable de la jonction pointe-échantillon en plaçant une lentille asphérique mobile en position pilotée par des actionneurs piézo directement sur la scène STM et en utilisant un système de stabilisation de faisceau optique. Nous démontrons les mesures OPP-STM sur des surfaces de GaAs(110), en observant la dynamique des porteurs avec un temps de décroissance de \(\sim 170\) ps et en révélant la dynamique des porteurs locaux à des caractéristiques telles qu'un bord de marche et un défaut à l'échelle nanométrique. Les mesures OPP-STM stables avec la résolution en dizaines de picosecondes par le contrôle électrique des impulsions laser mettent en évidence les capacités potentielles de ce système pour étudier la dynamique des porteurs à l'échelle nanométrique d'une large gamme de matériaux fonctionnels.

La capacité de mesurer la dynamique des porteurs dans les matériaux et les dispositifs à l'échelle nanométrique est une capacité importante qui nécessite des techniques expérimentales avec des résolutions spatiales et temporelles élevées1. À cette fin, de nombreuses techniques résolues en temps en combinaison avec des méthodes telles que la microscopie électronique2,3,4, la microscopie électronique à photoémission5,6 et la diffraction des rayons X7 ont été rapportées. La microscopie/spectroscopie à effet tunnel (STM/STS) est une technique puissante pour sonder les propriétés topographiques et spectroscopiques de diverses surfaces de matériaux avec des résolutions spatiales et énergétiques élevées. Cependant, la résolution temporelle du STM conventionnel est limitée à la plage inférieure à la milliseconde par la bande passante du préamplificateur (\(\sim 1\) kHz). Pour surmonter cette limitation, des efforts considérables ont été faits depuis son invention8,9,10,11. Parmi celles-ci, l'application de techniques de pompe-sonde optique (OPP) au STM peut contourner les limitations de la bande passante du circuit, en obtenant des résolutions temporelles plus élevées12,13,14,15,16.

Un courant tunnel induit par l'OPP est généralement faible à détecter, de sorte que nous devons utiliser une technique de modulation utilisant un amplificateur à verrouillage. Cependant, la modulation de l'intensité optique pose de graves problèmes tels que les dilatations thermiques de la pointe STM et de l'échantillon. Étant donné que les changements de la distance pointe-échantillon sont multipliés de manière exponentielle dans le courant tunnel, ces méthodes OPP conventionnelles ne peuvent pas être directement combinées avec STM. En 2004, une technique de modulation de temps de retard exquise pour supprimer l'effet de dilatation thermique a été inventée17. Avec des améliorations ultérieures du niveau de bruit et du temps de retard18,19, l'OPP-STM est désormais capable de sonder la dynamique de non-équilibre de systèmes tels que la dynamique des porteurs à l'échelle atomique autour d'une seule impureté sur la surface de GaAs(110)20,21, la visualisation de la dynamique des porteurs ultrarapides dans une jonction GaAs-PIN22, et la dynamique de relaxation des polarons liés aux lacunes d'oxygène sur la surface du rutile TiO\(_2\)(110)23. En outre, des études récentes ont réalisé un autre STM résolu dans le temps utilisant un champ électrique de sous-cycle comme tension de polarisation entre la pointe du STM et l'échantillon, appelé STM piloté par un champ électrique. En mesurant un courant tunnel instantané induit par le champ électrique de sous-cycle, des mesures résolues en temps ultra-rapides peuvent être effectuées. Le STM piloté par champ électrique permet une résolution temporelle plus rapide que 1 ps et 30 fs tout en maintenant la résolution spatiale du STM en utilisant des impulsions térahertz (THz) et infrarouge moyen24,25,26,27,28,29,30,31. Ces efforts ont considérablement élargi les possibilités du STM résolu en temps. Cependant, l'utilisation de champs électriques pulsés sous-cycliques nécessite encore diverses expertises, notamment la création et le contrôle de champs électriques.

Les récents systèmes OPP-STM, dont la synchronisation des impulsions laser est contrôlée électriquement par des déclencheurs externes, ont considérablement amélioré à la fois la facilité d'utilisation et la stabilité du système optique23,32,33, mais les résolutions temporelles ont été limitées à la gamme des nanosecondes . Par exemple, l'observation récente résolue en temps de la dynamique des excitons dans les dichalcogénures de métaux de transition a révélé la durée de vie de l'exciton dans des plages de plusieurs dizaines de picosecondes34. Il est donc indispensable d'améliorer la résolution temporelle supérieure à la gamme des nanosecondes.

De plus, dans la plupart des systèmes OPP-STM précédents, la lentille de mise au point est placée dans une fenêtre sur la chambre à ultravide (UHV) tout en suspendant l'étage STM par des ressorts pour l'isolation des vibrations. Cette configuration provoque un éclairage laser instable de la jonction pointe-échantillon car les positions relatives de l'échantillon et de la lentille sont affectées par les bruits de vibration. Le changement d'intensité lumineuse dû à l'éclairage laser instable provoque des problèmes inattendus tels que l'effet de dilatation thermique, ce qui rend difficile l'observation correcte des phénomènes physiques d'intérêt. Par conséquent, pour utiliser cette technique expérimentale dans un plus large éventail de domaines de recherche, des améliorations supplémentaires de la stabilité du spot laser avec une résolution temporelle élevée sont fortement nécessaires.

Dans cette étude, nous rapportons la conception et les performances d'un nouveau système OPP-STM à déclenchement externe qui nous permet d'effectuer des mesures résolues en temps à la dizaine de picosecondes avec une stabilité à long terme. Pour simplifier le système optique, nous utilisons des systèmes laser picoseconde à déclenchement externe (largeur d'impulsion \(\sim 45\) ps) et contrôlons électriquement la synchronisation des impulsions laser. Nous montrons également qu'en plaçant la lentille asphérique sur la platine STM et en utilisant un système de stabilisation du faisceau optique, la position du spot laser sur la surface de l'échantillon est stable pendant des heures, donc adaptée aux expériences à long terme. Le système OPP-STM avec à la fois une résolution temporelle élevée et une stabilité optique élevée facilitera l'utilisation généralisée de cette méthode pour comprendre la dynamique des porteurs à l'échelle nanométrique.

Le système OPP-STM nouvellement développé utilisé dans cette étude se compose de trois composants : le système STM UHV basse température, le système optique qui comprend deux lasers et le système de stabilisation du faisceau, et le système de contrôle du temps de retard (Fig. 1).

Schéma de principe du système OPP-STM. PSD : détecteur sensible à la position, BS : séparateur de faisceau, VND : filtre à densité neutre variable.

Le système STM est basé sur le modèle UNISOKU USM1400 et est composé de trois chambres UHV : une chambre de verrouillage de charge pour l'échange de pointes et d'échantillons, une chambre de préparation de pointes et d'échantillons et une chambre d'observation STM (Fig. 2a). Les trois chambres sont montées sur une table d'isolation passive des vibrations (ADF-1311YS, Meiritz Seiki Co., Ltd.). Les chambres de préparation et d'observation sont pompées par deux pompes ioniques (240 et 125 L/s), chacune équipée d'une pompe à sublimation en titane. La pression de base de la chambre d'observation est de \(8\times 10^{-8}\) Pa à température ambiante et de \(2\times 10^{-8}\) Pa lorsque la tête STM est refroidie. La température de base à l'étage STM lorsqu'il est refroidi avec de l'azote liquide et de l'hélium liquide est de 78 K et 6 K, respectivement.

(a) Photographie du STM et du système optique développé dans cette étude. (b) Photographie du système optique conventionnel utilisé dans la Réf.18.

La pointe et l'échantillon sont alignés horizontalement dans la tête STM (Fig. 3a) et sont transférés vers la tête STM par le haut à l'aide d'une tige de transfert verticale. Le porte-échantillon de type drapeau est chargé sur la platine d'échantillon qui est fixe sans possibilité de déplacement. L'approche grossière de la pointe et le contrôle de la position latérale de la pointe sont entraînés par le mouvement de bâton et de glissement des empilements piézoélectriques de cisaillement (six empilements avec une distance de déplacement de \(\pm 2,5\) mm pour l'approche grossière, et trois empilements avec une distance de déplacement de \( \pm 3\) mm pour le positionnement latéral). L'étage STM est isolé des vibrations par un amortisseur à courants de Foucault composé de quatre ressorts en acier inoxydable et de neuf aimants au samarium-cobalt. L'absence de pics de bruit significatifs jusqu'à 1 kHz est confirmée dans un spectre de bruit à distance pointe-échantillon (Fig. S1 supplémentaire en ligne).

(a) Illustration tridimensionnelle de l'unité STM (vue de dessus). Les câblages électriques et les liaisons thermiques en cuivre ne sont pas illustrés pour plus de clarté. (b) (Haut) Image optique de la pointe et de son image miroir sur la surface de GaAs(110) avec un spot laser illuminé à la jonction tunnel. (En bas) L'image prise après 16 heures, montrant la stabilité du spot laser.

La lentille asphérique focalisant la lumière laser sur la surface de l'échantillon est située près de la platine de l'échantillon ("Lentille #1" sur la Fig. 3a, A397-A, Thorlabs, Inc.), et la lumière entre avec un angle d'incidence de 55 \ (^\circ\) normale à la surface de l'échantillon. Avec cette configuration, l'ouverture numérique de 0,3 est obtenue (la distance de travail est de 9,64 mm). Pour ajuster avec précision le spot laser sur la surface de l'échantillon, la lentille asphérique est montée sur un actionneur piézoélectrique 3D fait maison qui se déplace dans les directions x, y et z. Le mouvement dans chaque direction est entraîné par le mouvement de bâton et de glissement de trois piles piézoélectriques de cisaillement. La distance parcourue dans les directions x, y et z est de \(\pm 3\) mm, \(\pm 3\) mm et \(\pm 2\) mm, respectivement. Une autre lentille asphérique, montée de la même manière sur l'actionneur piézoélectrique 3D ("Lentille n ° 2" sur la Fig. 3a), est utilisée pour observer le sommet de la pointe, la surface de l'échantillon et le point laser focalisé in situ à travers une caméra CCD (Fig. 3b ). Le grossissement optique par la lentille d'objectif ("Lens #2") et la lentille d'imagerie (située à l'extérieur de la chambre UHV, AC254-200-A, Thorlabs, Inc.) est \(\sim 18\)x.

La surface de l'échantillon sous la pointe STM est éclairée par une séquence d'impulsions de pompe et de sonde (Fig. 1), et le courant tunnel est détecté à l'aide d'un préamplificateur de courant commercial (\(10^9\) V/A, DLPCA-200, Femto Messtechnik GmbH). La variation du courant tunnel induite par la technique de modulation du temps de retard est mesurée à l'aide d'un amplificateur à verrouillage en fonction du temps de retard \(t_{\textrm{d}}\) entre les impulsions de pompe et de sonde. Nous discuterons plus en détail de cette dernière mesure plus loin.

Le système optique comprend le laser pompe, le laser sonde et le système de stabilisation du faisceau (Fig. 1). Pour réaliser un système à la fois compact et facile à utiliser, nous utilisons deux systèmes laser pulsés picosecondes (KATANA 05, NKT Photonics), dont la synchronisation des impulsions laser peut être contrôlée électriquement par des déclencheurs externes. La longueur d'onde centrale des lasers est de 532 nm et la largeur d'impulsion est de \(\sim 45\) ps.

Pour effectuer des mesures OPP-STM stables, la stabilité à long terme du spot laser sur la surface de l'échantillon est essentielle. Pour maintenir les impulsions de la pompe et de la sonde alignées sur le même axe, nous utilisons le système de stabilisation de faisceau actif (Aligna, TEM Messtechnik GmbH) qui contrôle une paire de miroirs actifs pour stabiliser chacun du laser de pompe et de la position du point laser de la sonde. sur le détecteur sensible à la position (PSD) (Fig. 1). De plus, les deux têtes laser et le système de stabilisation du faisceau sont placés sur la table d'isolation des vibrations, comme illustré à la Fig. 2a. La dimension totale du système optique (\(90~\textrm{cm} \times 45~\textrm{cm} \times 15~\textrm{cm}\)) est nettement inférieure à celle du système OPP précédent utilisé dans la réf. 18 (Fig. 2b). Nous notons également que placer la lentille asphérique sur la même scène que la tête STM est crucial pour maintenir la position du point laser sur la surface de l'échantillon inchangée pendant de longues périodes car les positions relatives de l'échantillon et de la lentille ne sont pas affectées par les bruits de vibration. .

Pour démontrer la stabilité du spot laser sur la surface de l'échantillon, nous surveillons une pointe et son image miroir sur la surface clivée GaAs(110) avec un spot laser focalisé à la jonction pointe-échantillon. La figure 3b montre que la position du spot laser reste inchangée même après 16 h. Nous surveillons également à la fois le courant tunnel et la hauteur de la pointe avec la boucle de rétroaction fermée lorsque le laser est éclairé (puissance laser : 0,25 mW) pendant 12 h à \(T = 6\) K et confirmons que l'écart type du courant tunnel est environ 0,6 % du courant de consigne moyen avec des hauteurs de pointe raisonnablement stables (Fig. S1 supplémentaire en ligne). Ces résultats indiquent que notre configuration optique est suffisamment stable pour des expériences OPP-STM à long terme.

Dans la mesure OPP-STM, la surface de l'échantillon sous la pointe est d'abord excitée par une impulsion de pompe, puis par une impulsion de sonde avec un temps de retard \(t_{\textrm{d}}\) (Fig. 1). Lorsque \(t_{\textrm{d}}\) est suffisamment long [(1) sur la Fig. 4a], la plupart des photoporteurs excités par l'impulsion de pompe se détendent à l'état fondamental avant que l'impulsion de sonde suivante ne soit allumée ; ainsi, un nombre similaire de porteurs serait excité par l'impulsion de sonde comme avec l'impulsion de pompe, entraînant un courant transitoire important \(I^*_{\textrm{sonde}}\).

(a) Relation entre le courant tunnel transitoire \(I^*\) induit par la lumière de la pompe et de la sonde et le temps de retard \(t_{\textrm{d}}\). Le courant tunnel moyen dans le temps \(\) est indiqué pour chaque cas. (b) \(\) en fonction de \(t_{\textrm{d}}\). La moyenne temporelle \(\) correspondant à chaque cas dans (a) est tracée avec le nombre correspondant. (c) Schéma de la technique de modulation du temps de retard. Le temps de retard entre les impulsions de la pompe et de la sonde est modulé entre \(t_{\textrm{D}}\) et \(t_{\textrm{max}}\) à \(\sim 1\) kHz. Par conséquent, \(\) est également modulé entre \(\) et \(\) à \ (\sim 1\) kHz, et l'amplificateur de verrouillage détecte \(\Delta I(t_{\textrm{D}})=-\).

En revanche, lorsque \(t_{\textrm{d}}\) est sensiblement court, les états excités restent occupés lorsque l'impulsion de la sonde illumine l'échantillon de sorte que la saturation de l'absorption optique se produit, ce qui entraîne une plus petite \(I^* _{\textrm{probe}}\) [(3) sur la figure 4a]. En éclairant séquentiellement une paire d'impulsions de pompe et de sonde et en faisant varier \(t_{\textrm{d}}\), un courant tunnel moyenné dans le temps \(\) est détecté en fonction de \(t_{\ textrm{d}}\) (Fig. 4b).

Lorsque \(t_{\textrm{d}} < 0\), une impulsion de pompe et une impulsion de sonde sont permutées. Une forme de ligne symétrique par rapport à \(t_{\textrm{d}} = 0\) peut être observée lorsque les intensités des impulsions laser de la pompe et de la sonde sont finement ajustées pour être équivalentes, ce qui nous permet d'évaluer les conditions de mesure telles que l'intensité du laser et les paramètres de temps de retard. En combinant cette technique avec la capacité STM, la dynamique des porteurs ultrarapides des structures locales de surface de l'échantillon peut être étudiée.

Pour détecter un faible courant tunnel induit par l'OPP, nous devons utiliser une technique de modulation utilisant un amplificateur à verrouillage. Cependant, la modulation de l'intensité optique provoque de graves problèmes tels que les dilatations thermiques de la pointe STM et de l'échantillon, comme décrit précédemment. Par conséquent, nous avons besoin de la technique de modulation du temps de retard conçue pour supprimer l'effet de dilatation thermique17 (Fig. 4c). Dans cette technique, nous utilisons deux temps de retard (\(t_{\textrm{D}}\) et \(t_{\textrm{max}}\) sur les figures 1 et 4c). Le temps de retard plus long \(t_{\textrm{max}}\) est généralement fixé à la moitié de l'intervalle d'impulsion laser (par exemple, 0,5 \(\mu\)s pour un taux de répétition de 1 MHz), ce qui correspond à la le temps de retard le plus long disponible pour le taux de répétition sélectionné. Nous modulons le temps de retard entre \(t_{\textrm{D}}\) et \(t_{\textrm{max}}\) à 1 kHz et détectons le courant tunnel résultant \(\Delta I(t_{\textrm {D}}) =- \) en utilisant l'amplificateur de verrouillage (Fig. 4c, en bas). En balayant \(t_{\textrm{D}}\) lentement avec la détection de verrouillage, nous obtenons \(\Delta I\) en fonction de \(t_{\textrm{D}}\), appelé une courbe courant tunnel OPP-temps de retard ci-après. Cette technique nous permet de maintenir constante la charge thermique à la jonction tunnel, en supprimant sensiblement l'effet de dilatation thermique33.

Pour effectuer la technique de modulation de temps de retard illustrée à la Fig. 4c, des études antérieures ont utilisé soit un miroir mobile mécaniquement pour modifier la longueur du chemin optique17, soit un sélecteur d'impulsions tel qu'une cellule de Pockels pour extraire des paires d'impulsions spécifiques18. Ces systèmes sont inévitablement vastes et compliqués, nécessitant des compétences et une expérience considérables pour fonctionner. Récemment, un système OPP de table compact, dans lequel la synchronisation des impulsions laser est contrôlée électriquement par des déclencheurs externes utilisant le réseau de portes programmables sur le terrain, a été signalé32,35. Cependant, bien que cette approche ait considérablement amélioré la facilité de fonctionnement du système optique, elle nécessite toujours une expertise dans les circuits électroniques pour les modifications et la maintenance. Ainsi, le développement d'un système optique plus simple à la fois en termes de facilité d'utilisation et de maintenance est important pour que la méthode OPP-STM soit largement utilisée.

Dans cette étude, nous construisons le système de contrôle du temps de retard en combinant les produits commerciaux suivants : un générateur de retard/impulsion numérique (DG645, Stanford Research Systems), un commutateur à grande vitesse (HMC-C011, Analog Devices Inc.) et un circuit diviseur de fréquence (74HC4040, Toshiba) (Fig. 1). Ici, l'impulsion de déclenchement pour la lumière de pompe (déclenchement de pompe) est directement entrée du générateur d'impulsions au laser de pompe à la fréquence de répétition de 1 MHz. Les deux impulsions de déclenchement pour la lumière de la sonde (déclencheurs de sonde) avec un temps de retard \(t_{\textrm{D}}\) et \(t_{\textrm{max}}\) par rapport au déclenchement de la pompe sont entrées dans le commutateur à la fréquence de répétition de 1 MHz (Fig. 1). Soit le déclenchement de la sonde avec \(t_{\textrm{D}}\) ou avec \(t_{\textrm{max}}\) est sélectionné à la fréquence de \(\sim 1\) kHz à grande vitesse changer. Ainsi, un train d'impulsions de déclenchement de sonde avec \(t_{\textrm{D}}\) ou \(t_{\textrm{max}}\) sont alternativement entrés dans le laser sonde avec un intervalle de temps de \(\ sim 0,5 \) ms, pour générer un train d'impulsions de sonde illustré sur la figure 4c.

Le signal de commutation de 1 kHz est produit par le diviseur de fréquence, qui est réglé sur 1/1024 \((1~\textrm{MHz} \times 1/1024 = \sim 977~\textrm{Hz})\). Cette dernière fréquence est également utilisée comme signal de référence pour l'amplificateur à verrouillage. La résolution temporelle de l'expérience pompe-sonde utilisant ce système est théoriquement estimée à \(\sim 70\) ps, limitée par la largeur temporelle (45 ps), la gigue de l'impulsion laser (15 ps) et la gigue du déclencheur électrique (25 ps). Nous mesurons la corrélation croisée entre les impulsions laser de pompe et de sonde à l'aide de la méthode de génération de fréquence somme, et la largeur de corrélation estimée par ajustement gaussien est \ (77,6 \ pm 2,1 \) ps (Fig. S2 supplémentaire en ligne) et en accord raisonnable avec le Valeur théorique.

Tout d'abord, nous démontrons la mesure de la spectroscopie à effet tunnel à balayage modulé par la lumière36,37 sur la surface de GaAs(110), où nous mesurons les courbes IV à la fois dans des conditions sombres (sans éclairage laser) et avec un éclairage laser à un taux de répétition de 1 MHz. La surface atomiquement plane et propre est obtenue en clivant une tranche de GaAs orientée de type n (100) disponible dans le commerce (dopée avec du silicium à la densité de \(\sim 5\times 10^{17}\) cm\(^{ -3}\)) le long du plan (110) à température ambiante dans des conditions UHV. Dans cette étude, des pointes PtIr polies mécaniquement sont utilisées pour toutes les mesures STM. Une image STM à courant constant typique à une tension de polarisation d'échantillon V de \ (-3 \) V sur la figure 5a montre les lignes unidimensionnelles le long du [\ (1 {\ overline {1}} 0 \)], consistant du réseau atomique de As où l'espacement atomique entre les lignes le long de la direction [\(1{\overline{1}}0\)] est de 0,565 nm et le long de la ligne est de 0,4 nm38.

(a) Image STM à courant constant de la surface de GaAs(110). Point de consigne : échantillon de tension de polarisation \(V = -3\) V et courant tunnel \(I_{\textrm{t}} = 100\) pA. \(T = 78\) K. (b) Courbes IV obtenues avec (rouge) et sans éclairage laser (bleu). Consigne : \(V = -2\) V, \(I_{\textrm{t}} = 100\) pA. \(T = 78\) K. (c) Illustrations schématiques des structures de bande de la surface GaAs de type n lorsque \(V > 0\) sans (en haut) et avec éclairage laser (en bas).

Une courbe IV typique prise sans éclairage laser est représentée en bleu sur la figure 5b. Un courant tunnel négligeable à \(V > 0\) est attribué à une couche d'appauvrissement formée à la surface en raison de l'effet de courbure de bande induit par la pointe39. Dans le cas d'une surface semi-conductrice de type n, la bande de conduction de l'échantillon est courbée vers le haut près de la surface lorsque \(V > 0\) (Fig. 5c, en haut), empêchant les électrons de s'échapper de la pointe. Il en résulte un petit courant tunnel à \(V > 0\), comme observé sur la figure 5b.

Lorsque la surface de l'échantillon est éclairée par des impulsions laser, des paires électron-trou sont générées ; selon le potentiel de surface induit par la pointe, tandis que les trous dans les bandes de valence s'accumulent à la surface sous la pointe, les électrons des bandes de conduction dérivent vers le volume (Fig. 5c, en bas). Cette redistribution des photoporteurs induit un filtrage efficace du potentiel de pointe et supprime la flexion de la bande vers le haut, comme indiqué au bas de la figure 5c. Le déplacement d'énergie dû au blindage est appelé photovoltage de surface (SPV). Par conséquent, le courant tunnel à \(V > 0\) augmente fortement sous illumination (rouge sur la Fig. 5b), et la SPV est estimée à environ 1,1 V à \(V=+3\) V. Ce comportement est en bon accord avec les résultats précédents20, et prouve que la surface de l'échantillon sous la pointe est suffisamment éclairée par les impulsions laser.

Ensuite, nous démontrons une mesure de courant tunnel OPP à \ (T = 78 \) K sur la surface de GaAs (110) en utilisant la technique de modulation de temps de retard décrite dans une section précédente. La figure 6a montre une courbe de courant tunnel OPP en fonction du temps de retard obtenue avec un taux de répétition laser de 1 MHz et un temps de retard maximal \(t_{\textrm{max}}\) de 500 ns. La puissance du laser est de 0,5 mW. La forme de la raie est bien ajustée par une combinaison de deux fonctions exponentielles, où les temps de décroissance sont estimés à \(4,5\pm 0,2\) et \(121,3\pm 8,3\) ns. La résolution temporelle améliorée dans cette étude nous permet d'observer le temps de décroissance plus rapide (\(\sim 5\) ns), qui est inaccessible avec les précédents systèmes optiques à déclenchement externe23,32. On sait que pour un semi-conducteur de type n, le l'état excité se détend à l'état d'origine par deux processus40. L'un est la désintégration des photoporteurs dans la masse (désintégration côté masse) via la recombinaison, la dérive et la diffusion (Fig. 6b, en haut). L'autre est la désintégration des photoporteurs piégés à la surface (désintégration côté surface) via l'émission thermionique (Fig. 6b, en bas). Le temps de décroissance côté surface est généralement plus long que le temps de décroissance côté masse car les porteurs homologues sont absents près de la surface en raison de la couche d'appauvrissement, et les trous près de la surface doivent se déplacer dans la masse pour se combiner avec les électrons. Ainsi, les deux temps de décroissance obtenus par ajustement correspondent à la décroissance côté volume (\(\sim 5\) ns) et à la décroissance côté surface (\(\sim 120\) ns), et sont cohérents avec les résultats précédents41.

( a ) Courbe de temps de retard de courant tunnel OPP typique de la surface de GaAs (110). Consigne : \(V = +2,8\) V, \(I_{\textrm{t}} = 100\) pA. La puissance laser est de 0,5 mW. \(T = 78\) K. Le pas de temps de retard est de 795 ps et le temps moyen à chaque temps de retard est de 30 ms. La courbe est moyennée sur 10 balayages et équipée de deux fonctions exponentielles. ( b ) Illustration schématique des structures de bande du GaAs de type n lors de la mesure résolue en temps lorsque \ (V> 0 \). Les processus de désintégration des photoporteurs dans la masse (en haut) et la surface (en bas) sont représentés.

Ensuite, nous démontrons une mesure du courant tunnel OPP au point de grille à \ (T = 6 \) K. La figure 7a montre un courant constant \ (50 ~ \ textrm {nm} \ fois 50 ~ \ textrm {nm} \) STM image d'une surface de GaAs(110) où l'on observe une saillie nanométrique (éventuellement réalisée après clivage, ci-après dénommée "bump structure") et un bord de marche sur des terrasses planes. Les courbes de temps de retard de courant de tunnellisation OPP sont mesurées à \(50 \times 50\) points de grille dans le même champ de vision, chaque point prenant \(\sim 30\) secondes pour un total de \(\sim 21\) h . Les courbes représentatives du courant tunnel et du temps de retard de l'OPP prises au niveau de la structure de la bosse, du bord de la marche et de la terrasse sont illustrées à la Fig. 7b. A titre de comparaison, une courbe moyennée sur 2500 points de grille est également représentée. Comme le montre la figure 7b, les courbes de courant tunnel OPP dépendent fortement des structures de surface à l'échelle nanométrique - cette dépendance spatiale est inaccessible avec les méthodes OPP conventionnelles sans STM.

(a) Image STM de la surface de GaAs(110). Consigne : \(V = +3\) V, \(I_{\textrm{t}} = 100\) pA. \ (T = 6 \) K. ( b ) Courbes de temps de retard de courant de tunnel OPP dépendantes de l'espace caractéristiques. Les emplacements où les courbes sont prises sont indiqués en (a) indiqués par la même couleur. La puissance laser est de 0,25 mW. (c) Courbes linéaires le long de AB en (a). Le pas de temps de retard est de 3 ns et le temps moyen à chaque temps de retard est de 0,15 s en (b) et (c). ( d ) Carte de courant de tunnellisation OPP à un temps de retard de 0 ns mesuré dans le même champ de vision avec ( a ). (e) Carte de temps de déclin dans le même champ de vision avec (a). Le temps de décroissance à chaque emplacement est estimé en ajustant le spectre avec une seule courbe exponentielle.

Pour examiner la dépendance spatiale plus en détail, nous compilons une série de courbes linéaires à travers le bord de la marche, la structure en bosse et la terrasse. Comme le montre la figure 7c, les courbes de courant tunnel OPP identifient non seulement la région intérieure de la structure en bosse, mais elles identifient également la limite entre la bosse et la terrasse. En fait, l'image du courant tunnel OPP à \(t_{\textrm{d}} = 0\) sur la Fig. 7d présente une grande amplitude \(\Delta I\) à la fois le long du périmètre de la structure en bosse et le long du bord de la marche .

De plus, il est possible de cartographier un temps de décroissance en ajustant chaque courbe avec une fonction exponentielle. Dans cette expérience, une puissance laser relativement faible (0,25 mW) est choisie pour que la plupart des courbes soient bien ajustées avec une seule fonction exponentielle. La carte du temps de décroissance de la figure 7e montre que, à l'intérieur de la structure en bosse, le temps de décroissance (\(\sim\)30-60 ns) est sensiblement plus court que celui de son environnement. Ce court temps de décroissance pourrait être attribué à la recombinaison des trous dans la couche d'appauvrissement avec des électrons injectés depuis la pointe dans des états d'impuretés formés à l'intérieur de la structure en bosse, en analogie avec la nanoparticule de Co sur la surface de GaAs(110)18.

De plus, nous adaptons les courbes de courant tunnel OPP prises à l'intérieur de la structure de bosse avec deux fonctions exponentielles, séparant les composants rapides et lents. Les figures 8a,b montrent les cartes du temps de décroissance et de l'amplitude de la fonction exponentielle pour chaque composant, informant sur la distribution spatiale inhomogène des composants rapides et lents. L'histogramme du temps de décroissance montre que la composante rapide se situe entre 10 et 50 ns dans une plage temporelle étroite (rouge sur la Fig. 8c), et la composante lente se situe entre 100 et 550 ns dans une plage temporelle plus large (bleu sur la Fig. 8c ). De plus, comme le montre la figure 8d, la composante rapide présente des valeurs d'amplitude plus grandes que la lente, reflétant éventuellement sa dynamique de porteuse dominante. Nous notons que l'élucidation de l'origine de ces résultats nécessite des échantillons avec des structures nanométriques mieux définies, ce qui dépasse le cadre de ce travail. Ici, nous soulignons la capacité des techniques de cartographie présentées ci-dessus pour étudier la dynamique des porteurs ultrarapides avec une résolution spatiale à l'échelle nanométrique et applicables à divers matériaux semi-conducteurs.

( a ) Carte du temps de décroissance des composants rapides et lents dans la structure en bosse de la figure 7a. Le temps de décroissance à chaque emplacement est estimé en ajustant le spectre avec des courbes exponentielles doubles. (Gauche) Composant rapide. (Droite) Composant lent. (b) Carte d'amplitude des doubles courbes exponentielles. (Gauche) Composant rapide. (Droite) Composant lent. ( c ) Histogramme du temps de décroissance des composants rapides et lents en ( a ). (d) Histogramme de l'amplitude des composantes rapide et lente en (b). Les nombres de comptages sont normalisés en (c) et (d).

Enfin, nous effectuons une mesure OPP-STM sur du GaAs développé à basse température (LT-GaAs) pour démontrer directement la résolution temporelle dans la gamme des dizaines de picosecondes (Fig. 9). La décroissance rapide à environ \(t_{\textrm{d}} = 0\) est attribuée à la corrélation croisée entre les impulsions laser de la pompe et de la sonde (FWHM de \(\sim 78\) ps) comme le montre la Fig supplémentaire .S2 en ligne. En ajustant la courbe de courant tunnel OPP dans la plage de \(|t_{\textrm{d}}| > 55\) ps, nous obtenons le temps de décroissance de \(\sim 170\) ps, qui pourrait provenir de la surface niveaux de défaut. Le détail dépasse le cadre de ce travail et ne sera pas abordé ici. Ce résultat montre clairement que le système OPP-STM développé dans cette étude permet la détection de la dynamique des porteurs dans la gamme des dizaines de picosecondes beaucoup plus rapidement que les précédents systèmes OPP-STM à déclenchement externe23,32,33.

Courbe courant tunnel OPP-temps de retard de LT-GaAs prise à température ambiante. Consigne : \(V = +5,5\) V, \(I_{\textrm{t}} = 1\) nA. La puissance laser est de 4 mW. Le pas de temps de retard est de 5 ps et le temps moyen à chaque temps de retard est de 78 ms. La courbe est moyennée sur 25 balayages. La décroissance rapide à environ \(t_{\textrm{d}} = 0\) est attribuée à la fonction de corrélation croisée entre les impulsions de la pompe et de la sonde (FWHM de \(\sim 78\) ps) illustrée à la Fig. S2 (tracé sur l'axe de droite). Les courbes dans la plage de \(|t_{\textrm{d}}| > 55\) ps sont ajustées avec une fonction exponentielle.

Nous discutons des possibilités futures de la technique OPP-STM présentée dans cette étude. Premièrement, la résolution temporelle dans la gamme des dizaines de picosecondes élargira considérablement la gamme d'applications. Par exemple, la dynamique des excitons dans la gamme picoseconde dans les dichalcogénures de métaux de transition34 peut être étudiée à l'aide de ce système. Deuxièmement, le système optique a considérablement amélioré la stabilité de l'illumination laser de la jonction tunnel. La stabilité à long terme de l'éclairage laser nous permet d'effectuer une cartographie du courant tunnel OPP, visualisant ainsi la dynamique des porteurs sous la forme, par exemple, de cartes de temps de décroissance, comme indiqué sur les Fig. 7 et 8. Cette technique de cartographie peut être appliquée pour révéler la dynamique des porteurs associée aux structures à l'échelle nanométrique telles que les limites de domaine dans les dichalcogénures de métaux de transition et les matériaux de cellules solaires organiques42. La photocatalyse23 et la transition de phase photoinduite43 sont également des phénomènes intéressants à étudier. Puisqu'une large plage de temps de retard est disponible de ps à \(\upmu\)s en ajustant la synchronisation des impulsions électriques, le système actuel permet la capture de divers phénomènes photo-induits dans ces systèmes.

Parce que dans ce travail, la longueur d'onde du laser est fixée à 532 nm (2,33 eV), la sélection d'un système laser en fonction de la bande interdite d'énergie de l'échantillon d'intérêt est toujours nécessaire. Les systèmes laser picoseconde à déclenchement externe avec une large gamme de longueurs d'onde (532–1550 nm) sont actuellement disponibles44. La technologie laser de pointe, qui s'est rapidement développée, pourrait réaliser un système optique plus performant permettant à l'avenir un système laser à longueur d'onde variable et à déclenchement externe avec une largeur d'impulsion plus courte.

La résolution spatiale peut encore être améliorée jusqu'au niveau atomique, comme l'ont déjà démontré plusieurs groupes20,21,23. Nous notons qu'un système STM résolu en temps (résolution temporelle supérieure à 30 fs) consistant presque en la même configuration que la Fig. 3a à l'exception de la lentille a récemment réalisé une imagerie à l'échelle atomique sous éclairage laser30, indiquant la capacité potentielle de l'atome résolution avec excitation optique dans le système OPP-STM développé dans cette étude.

En utilisant un éclairage polarisé circulaire, la dynamique de spin ultrarapide peut être sondée avec une résolution spatiale de \(\sim 1\) nm, comme démontré dans les puits quantiques GaAs/AlGaAs45. Bien que nous ayons encore besoin d'accorder l'énergie d'excitation laser à une énergie de division de spin, ou de trouver un matériau approprié possédant l'énergie de division de spin correspondant à l'énergie d'excitation laser, il est possible d'effectuer de telles mesures de dynamique de spin basées sur la technique de modulation de polarisation circulaire45 en ajoutant à la fois une cellule de Pockels et une plaque quart d'onde après chaque pompe et sonde laser, et en modifiant le circuit électronique dans le système de contrôle du temps de retard de la Fig. 1. Par exemple, la précédente mesure de la dynamique de spin de Mn sur GaAs(110 ) surface a signalé un changement dans la durée de vie du spin avec l'augmentation de la densité de Mn, plus sensible à la surface que la méthode OPP conventionnelle, mais a moyenné spatialement le courant tunnel lié au spin sur la surface46. La technique de cartographie présentée dans cette étude peut résoudre la distribution spatiale de la durée de vie de spin des atomes de Mn.

De plus, l'application de la technique OPP-STM aux systèmes multisondes nous offre de grandes opportunités pour étudier la dynamique des porteurs de diverses structures à l'échelle nanométrique. Par exemple, de petites structures en îlot sur un substrat isolant, qui sont inaccessibles à une seule sonde STM, peuvent être observées en utilisant une pointe comme électrode, tout en effectuant des mesures STM en utilisant l'autre pointe. De telles techniques OPP-multiprobe ont déjà été développées et appliquées pour étudier un îlot monocouche d'une hétérostructure WSe\(_2\)/MoSe\(_2\)47, des îlots monocouche et bicouche WSe\(_2\) développés sur SiO\(_2\ ) substrats48, et dynamique des excitons dans une hétérostructure WS\(_2\)/WSe\(_2\)34. Le placement d'une lentille asphérique mobile en position directement sur la platine multisonde améliorera de la même manière la stabilité du spot laser sur la surface de l'échantillon, nous permettant de mener des expériences de cartographie résolues dans le temps.

Le système optique développé dans cette étude est également applicable à la microscopie à force atomique résolue en temps49, dans laquelle l'effet de dilatation thermique doit être supprimé de la même manière. Étant donné que la stabilité à long terme de la tache laser sur la surface de l'échantillon est généralement indispensable pour d'autres techniques résolues dans le temps, le système optique rapporté dans cette étude peut être appliqué à diverses mesures résolues dans le temps pour améliorer la qualité des données.

Ce travail rapporte le développement d'un système OPP-STM à déclenchement externe capable d'effectuer des mesures à résolution temporelle à long terme dans une plage de dizaines de picosecondes. Nous y parvenons à la fois en contrôlant électriquement la séquence d'impulsions laser et en plaçant la lentille asphérique sur la même scène que la tête STM avec l'utilisation du système de stabilisation du faisceau. Le système optique nous permet d'effectuer des mesures OPP-STM avec une résolution temporelle de \(\sim 80\) ps. Nous démontrons avec succès le temps de décroissance de \(\sim 170\) ps en utilisant LT-GaAs. La résolution temporelle sera encore améliorée en utilisant des systèmes laser avec une largeur d'impulsion plus courte (actuellement 45 ps) et en sélectionnant délibérément l'électronique environnante à l'avenir. Une large gamme de longueurs d'onde laser est disponible en utilisant un système laser à déclenchement externe approprié. Nos données de cartographie OPP-STM révèlent la dynamique des porteurs à l'échelle nanométrique sur la surface de GaAs(110), offrant les capacités potentielles de cette technique pour une compréhension plus approfondie de la dynamique des porteurs dans divers matériaux fonctionnels avancés.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Shah, J. Spectroscopie ultrarapide des semi-conducteurs et des nanostructures de semi-conducteurs (Springer-Verlag, Berlin, 1999).

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Zewail, AH Microscopie électronique à quatre dimensions. Sciences 328, 187–193. https://doi.org/10.1126/science.1166135 (2010).